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隨著我國空氣污染治理深入,大氣細顆粒物(PM2.5)的組分正發生著明顯變化。硝酸根(NO3-)在PM2.5中的占比越來越大,特別是在環渤海地區,NO3-已成為冬季灰霾發生的關鍵誘導因子。因此,客觀認識NO3-的來源和形成過程是采取針對性措施從而進一步提高我國空氣質量的關鍵。
中國科學院煙臺海岸帶研究所科研人員基于2014至2019年10次渤海走航觀測開展研究,發現研究期間PM2.5中NO3-的比例從0.08增加至0.16。δ15N-NO3-范圍為-4.1‰~+20.5‰,呈逐年下降趨勢,冬季尤為顯著。δ18O-NO3-平均值為+72.6 ± 13.5‰,蒙特卡羅計算結果表明[OH]途徑對NO3-形成貢獻在冬季下降了27.4%,意味著觀測期間大氣氧化性的增強。貝葉斯混合模型的模擬結果表明,燃煤排放仍然是本區域NO3-的最大貢獻源(46.6 ± 15.9%),但已呈現顯著下降趨勢。大氣氧化性的增強和微生物過程排放的增加對渤海大氣NO3-的貢獻越來越重要。
此外,在穩定氮同位素技術解析大氣NO3-來源的應用中,各類氮氧化物(NOx,NO3-前體物)排放源的δ15N-NOx源值是重要的基礎數據。目前關于這些排放源的δ15N-NOx源值研究主要集中在國外,我國本土研究較少。非本地化的δ15N-NOx源值是增大我國NO3-來源解析結果不確定性的主要因素之一。為此,科研人員開展了我國機動車排放、燃煤燃燒、生物質燃燒等典型NOx排放源的實測研究,初步建立了我國本土大氣NOx排放源穩定氮同位素特征源譜庫。研究結果顯示,我國機動車排放δ15N-NOx值為 -12.58 ± 2.16‰,燃煤燃燒排放δ15N-NOx值為+17.9‰ ± 3.1‰,生物質燃燒排放δ15N-NOx值為+1.3‰ ± 4.3‰。
相關研究結果分別發表在Journal of Geophysical Research- atmospheres、Environmental Science & Technology和Environmental Pollution上。研究工作得到國家自然科學基金、國家自然科學基金委-山東省聯合基金等的支持。
圖1.基于貝葉斯模型結果的NO3-濃度再分配及其年際變化特征(以2014年為參考)
圖2.我國不同燃料類型機動車排放δ15N-NOx特征
圖3.華北地區燃煤燃燒與生物質燃燒排放δ15N-NOx特征
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